在保险理赔过程中，一旦遇到保险公司以无正当理由为由而拒绝承担责任的情况时，投保人或被保险人均可采取以下措施来维护自身合法权益：
首先，可以尝试与保险公司进行协商并达成和解协议。
其次，可选择寻求双方均信任的第三方机构或者基层调解组织的帮助，进行调停调解。若保险合同中包含仲裁条款，投保人有权依法向仲裁协议中所规定的仲裁委员会提出仲裁请求。
此外，投保人亦可直接向有管辖权的人民法院提起诉讼。
最后，投保人还可选择向中国银行保险监督管理委员会等监管部门进行投诉。

《中华人民共和国仲裁法》第二条
平等主体的公民、法人和其他组织之间发生的合同纠纷和其他财产权益纠纷，可以仲裁。